1.2 考虑泥沙作用的核素输运模拟研究进展
泥沙对核素的吸附-解吸附作用非常复杂,与核素种类、矿物含量、紊动强度、泥沙浓度、温度、盐度、溶解氧、pH值等诸多因素有关。不同类型核素的吸附特性存在显著差异,比如95Zr易被水生植物、底泥吸附,137Cs易被水生植物、土壤吸附,90Sr易形成在生态系统中易流动的较可溶化合物(史建军,2011)。不仅如此,同一种核素存在形式亦多种多样,比如Cs可以自由离子、羟基络合物、碳酸根络合物、有机络合物等形式而存在。
在放射性核素的输运模拟研究中,通常将核素形态分为溶解态、悬浮态、沉积态(Churchill,et al.,1965;Haushiid et al.,1973;,2005a)。其中,溶解态还可进一步细分为上覆水溶解态和孔隙水溶解态。按照对泥沙效应处理方式的不同,考虑泥沙作用的放射性核素的输运模拟研究可分为两类:一是仅对溶解态核素建立控制方程,但考虑泥沙的吸附-解吸附作用的单态模拟;二是分别对溶解态、悬浮态以及沉积态核素建立控制方程的分态模拟。
在放射性核素的单态输运模拟研究方面,陈家军等采用二维模型考察了悬浮物吸附作用下放射性核素在大鹏湾内的输运过程(陈家军等,2000);杜晓丽假设水、沙两相中核素瞬时达到平衡,采用二维模型模拟了137Cs、90Sr等放射性核素的输运过程(杜晓丽,2011)。此类处理方式,通常假定泥沙浓度仅在垂向有变化,吸附-解吸附瞬时达到平衡。然而,在天然河道中,受地形、来流条件的影响,泥沙浓度在纵向、横向、垂向的分布可能存在较大差异,即便是泥沙浓度保持恒定的理想情形,受排放模式的影响,放射性核素在水、沙两相中的动态平衡亦被频繁打破,准确模拟核素的时空演变过程,须采用能反映泥沙浓度三维分布、泥沙动态吸附-解吸附效应的分态预报模型( et al.,1996a、 et al.,1996b;Margvelashvily et al.,1997、Margvelashvili et al.,2002;,2005b)。类似研究在有关重金属、营养物的水质模拟中也开展过(周材敬和金相灿,1985;周孝德,1999)。
近年来,泥沙吸附-解吸附作用下核素输运的分态模拟得到了快速发展(Onishi et al.,1979;Onishi&Trent,1982;Zheleznyak et al.,1992;Zheleznyak et al.,1997;,1998b、1999、2000;Margvelashvili et al.,2000;Goshawk et al.,2003;,2003;Smith et al.,2003;,2008、2009)。目前,模拟不同形态的放射性核素的动态迁移模型可分为两类:一是基于平衡分布系数与核素转移速率;二是基于核素从固相到水相的转移速率与核素从水相到固相的转移速率。在第二类方法中,吸附-解吸附主要由两个动力学参数来表征:即核素从液相到固相的转移系数k1,从固相到液相的转移系数k2。k1与泥沙浓度、泥沙级配、泥沙密度、沉积物的有效混合深度有关。k2假定为常数,与固相颗粒大小无关。国际原子能机构的安全报告、美国核管理委员会的管理导则以及我国的核电厂安全导则对核素在固-水两相中的分配也给出若干经验模式与行业性的指导意见(U.S.Nuclear Regulatory Commission,1977;国家核安全局政策法规处,1992;IAEA,2001)。IAEA给出了悬浮物、底部沉积物中放射性核素浓度的经验公式(IAEA,2001)。该公式中,底部沉积物中放射性核素的分布系数取为悬浮物中放射性核素分布系数的十分之一。IAEA给出了岸滩沉积物表层放射性浓度的计算公式,该公式取沉积物表层厚度为5cm,并假定核素有效累积时间为1年。美国核管会在其管理导则中给出了岸滩有效沉积量的计算公式,同样假定核素有效沉积厚度为5cm(U.S.Nuclear Regulatory Commission,1977)。张永兴等对美国核管会给出的放射性核素在地表水中的沉积模式作了改进,用γ射线的衰减系数的倒数来代替5cm沉积厚度的取法(张永兴和郭择德,2000)。沈珍瑶等给出了估算海底近似沉积量的计算方法,其底泥中的核素浓度主要根据海域冲刷与淤积的情况来选取(沈珍瑶等,2001)。陈家军等采用平衡速率参数和分布系数探讨了非平衡吸附对核素输运的影响(陈家军等,2000)。
根据模型分辨的维数,核素分态输运模型可分为一维模型、二维模型、三维模型。早期用于描述泥沙作用下核素在环境水体中输运的模型多为一维模型,比如CHNSED模型(Fields,1976)、RIVTOX模型(Zheleznyak et al.,1992)以及非恒定模型(Shih和Gloyna,1967)。类似工作在重金属、营养物的水质模拟研究中也开展过(周材敬和金相灿,1985;Shrestha,1996)。一维模型采用流量、断面平均浓度等整体参数来描述放射性核素的输运过程,不能反映核素的断面分布。
在放射性核素二维分态模拟研究方面,已出现诸多数学模型,比如:-2D模型( et al.,1996a; et al.,1996b、1997)、SUEZ CANAL模型(Abril&Abdel-Aal,2000a、2000b、2000c;Abril et al.,2000)、MEAD模型(Goshawk et al.,2003)、European Continental Shelf模型(Prandle,1984)、CEFAS Iirsh Sea模型(Aldridge et al.,2003)、SERATRA模型(Onishi&Wise,1982)、FETRA模型(Onishi et al.,1979)。采用-2D模型模拟了奥迭尔河中226Ra的输运( et al.,1996a)。Goshawk采用MEAD模型模拟了爱尔兰海中移流、扩散、泥沙沉降与再悬浮、吸附-解吸附引起的非守恒示踪核素的长期输运,模拟时间为100年(Goshawk et al.,2003)。Abril&Abdel-Aal应用Suez Canal模型模拟了苏伊士运河中放射性核素的输运过程,其中:核素弥散系数由示踪模型试验获取,核素在固-水两相之间的交换由动力学转移系数来描述(Abril&Abdel-Aal,2000a、2000b、2000c;Abril et al.,2000)。Prandle等应用European Continental Shelf模型模拟了从塞拉菲尔德核燃料后处理厂排放到爱尔兰海中的137Cs的输运过程(Prandle,1984;Prandle&Beechey,1991)。英国洛斯特托夫特的环境渔业农业中心(CEFAS)的Aldrige等应用CEFAS Iirsh Sea模型以及两个典型年的水动力数据,模拟了放射性核素239Pu、240Pu、137Cs在爱尔兰海中长达几十年的输运过程。SERATRA模型是一个假定吸附-解吸附过程可逆的二维核素输运模型(Onishi,1976),采用分布系数与平衡速率参数来描述核素在固-水两相中的交换。该模型已应用于哥伦比亚河与克林奇河(Onishi,1976;Onishi et al.,1979)。与SERTRA非常相似的FETRA模型(Onishi et al.,1976)考虑了波浪和泥沙对核素吸附转移的影响。Zhang等开展了137Cs、90Sr核素在长江中输运的情景分析(Zhang et al.,2012)。Wang等、Fang等开展了放射性核素137Cs、90Sr等重金属在杭州湾和大亚湾海区水、沙环境中的输运模拟研究工作,模拟结果与测量结果吻合(Wang et al.,2014;Fang et al.,2016)。二维模型虽然在一定程度上反映了放射性核素的垂向平均分布特性,但无法反映放射性核素的垂向分布。
近年来,考虑吸附-解吸附效应的放射性核素准三维输运模拟得到了快速发展,代表性的模型是西班牙赛维利亚大学开发的-3D模型(,1998b、1998a、2005a)、乌克兰数学机械与系统问题研究院开发的THREETOX模型(Margvelashvily et al.,1997、1999;Margvelashvili et al.,2000)、美国西北太平洋实验室的FLESCOT模型。-3D模型已被应用于模拟罗纳河中125Sb、137Cs、239Pu、240Pu的输运过程。该模型使用的水动力学方程为考虑斜压的浅水方程,湍流模型采用一方程湍流模型。THREETOX模型已被应用于模拟极端洪水下切尔诺贝利核电站下游20km处基辅水库中放射性核素的输运过程。结果表明:137Cs在水体表层和底层的浓度相差可达50%,90Sr在横向和垂向的分布存在较大变化。THREETOX模型中对于湍流黏性系数采用的是零方程湍流模型,通过Richards数来考虑密度变化对湍流黏性系数的影响。后来,一些研究者对THREETOX模型的功能进行了扩展,加入了夏季冰融、冬季结冰的冰模块,并应用于模拟埋藏在海域的反应堆与其他核废物引起的核素输运过程。FLESCOT模型已被应用于模拟哈德孙河口中137Cs的输运过程,该模型的数值格式可满足纵向、横向、垂向尺度比达到10000∶300∶1的情形(Onishi&Trent,1982)。放射性核素输运的准三维模型中,水流运动的模拟采用的是基于静压假定的浅水方程,而对湍动的模拟则采用零方程或者一方程模型。对于弯曲较大、断面突变或者丁坝较多的河道,水流实际流线的不平行程度或者弯曲程度变化较大,垂直于流线的方向会产生较大的惯性力。此时,过水断面上的动水压强就不能按照静压假定来处理,需采用直接求解垂向动量方程的三维流动模型(Onishi&Trent,1982;Onishi&Trent,1985)。因此,真实模拟放射性核素在非恒定挟沙水流中的输运过程,三维分相预报模型就变得十分必要。与二维、准三维预报模型相比,三维预报模型能更真实地反映放射性核素的时空分布,是核素水污染风险预测、评估一直追求的目标。福岛核电站事故发生后,我国对核素水污染预报的精度提出了更高的要求,开展放射性核素在挟沙水流中输运的三维分态模拟已迫在眉睫。随着计算机运行速度的快速提升、计算方法的不断改进,尤其是近年来并行技术的快速发展,放射性核素的三维分态输运模拟已成为可能。