北京市1990～2030年加油站汽油VOCs排放清单

黄玉虎1，2　常耀卿1，2　任碧琪1，2　刘明宇3　肖　宇3　潘　涛1，2

（1.北京市环境保护科学研究院，北京100037；2.国家城市环境污染控制工程技术研究中心，北京100037；3.北京市机动车排放管理中心，北京100176）

摘要：加油站汽油销售量随机动车保有量同步快速增长，并且加油站已成为北京市VOCs主要来源之一。为准确估算加油站VOCs排放，在比较国内外加油站VOCs排放因子的基础上，结合北京市加油站油气治理过程，估算北京市1990～2014年加油站VOCs排放清单，并预测2015～2030年排放清单。结果表明：①中国、US EPA（美国国家环境保护局）和EEA（欧洲环境署）的加油站VOCs未控制排放因子分别是CARB（美国加州空气资源委员会）排放因子的1.78倍、1.38倍和0.85 倍；②根据CARB排放因子和北京本地油气治理措施计算得到北京市2003年、2008年和2030年VOCs加权排放因子，分别为2103mg/L、263mg/L和80mg/L，2008年和2030年控制效率分别为2003年的88%和96%；③2003年加油站VOCs排放量达到峰值（5 134t/a），在北京市实施DB 11/208—2003《加油站油气排放控制和限值》后，2008年VOCs排放量减至1 195t/a，城六区排放量约占全市的60%；④《北京市2013～2017年清洁空气行动计划》实施后，预测2017年、2022年和2030年的VOCs排放量分别为1 252t/a、976t/a和531t/a，2030年汽油消费量是1990年的8.8 倍，但VOCs排放量仅为1990年的34%。研究显示，北京市加油站油气回收工作为加油站VOCs减排做出了巨大贡献。

关键词：加油站；VOCs；油气回收；排放因子；排放清单

Emissions Inventory of Gasoline VOCs from Service Stations in Beijing from 1990 to 2030

HUANG Yuhu1，2，CHANG Yaoqing1，2，REN Biqi1，2，LIU Mingyu3，XIAO Yu3，PAN Tao1，2

1. Beijing Municipal Research Institute of Environmental Protection，Beijing 100037，China；

2. National Engineering Research Center of Urban Environmental Pollution Control，Beijing 100037，China；

3. Beijing Vehicle Emission Management Center，Beijing 100176，China

Abstract：With the increase of motor vehicle population，gasoline sales at service stations has been growing rapidly，and has become one of the most important sources of VOCs emissions in Beijing.Using different VOCs emission factors from China and abroad，a VOCs emissions inventory from the service stations was estimated from 1990 to 2014，and predicted from 2015 to 2030 based on different control processes.The results showed that：①uncontrolled VOCs emission factors from service stations according to China，the U.S.Environmental Protection Agency and the European Environment Agency were 1.78，1.38 and 0.85 times that of the California Air Resources Board（CARB），respectively.②Beijing service stations’ weighted emission factors calculated with CARB emission factors were 2103，263 and 80mg/L in 2003，2008 and 2030，respectively.Compared with 2003，the vapor recovery control efficiencies in 2008 and 2030 were 88% and 96% respectively.③VOCs emissions from Beijing’s service stations reached a peak （5134t/a）in 2003，and decreased to 1195t/a in 2008 after the implementation of the Beijing standard DB 11/208—2003 Emission controls and limits for gasoline vapor on gasoline filling station in 2003.Gasoline VOCs emissions of the six urban areas accounted for about 60% of total emissions from Beijing.④After the implementation of Beijing’s Clean Air Action Plan from 2013-2017，VOCs emissions from Beijing’s service stations in 2017，2022 and 2030 were predicted to be 1252，976 and 531t/a，respectively.Gasoline consumption in 2030 was predicted to be 8.8 times that of 1990，whereas emissions would be only 34% of 1990.Studies have shown that vapor recovery has made a great contribution to reduce VOCs emissions from service stations in Beijing.

Key words：service station；VOCs；vapor recovery；emission factor；emission inventory

1975年美国南加州空气O3浓度约有200d 超过美国联邦标准，而导致其超标的VOCs（挥发性有机物）有很大一部分来自于当时没有采取任何措施的加油站和配送系统。油气回收是加州最早实施的VOCs 控制措施。CARB（加州空气资源委员会）在1976年首次采用《法规461 汽油转移和加油》[1]控制油气排放时，加州汽油消费量约为2840×104t/a，油气排放量约为400t/d。20 世纪80年代初，加州在O3浓度未达到联邦标准的地区全面实施VR（第一代油气回收），1990年在汽油消费量比1975年增加20%以上的情况下，VR 却将油气排放量减至150t/d。2000年CARB通过了EVR（增强型油气回收系统）法规[2]，2010年随着EVR 的全面实施，油气排放量减至80t/d。自1975年以来，尽管加州汽油使用量增长了近50%，但是经过CARB、地方空气管理局和工业界的共同努力，加州油气排放量下降了80%，2014年南加州每年O3浓度约有100d 超过美国联邦标准，比1975年减少了50%[3]。

北京市2002～2003年大气VOCs中约占15%的烯烃化合物提供了约75% 的大气化学活性，而其烯烃化合物主要来源于汽车尾气和汽油挥发[4]。加油站汽油销售量随机动车保有量同步快速增长，其已成为VOCs的主要来源之一。油气回收是我国最早实施的VOCs控制措施，2003年北京市在国内率先制定了DB 11/208—2003《加油站油气排放控制和限值》，2007年环境保护部制定了GB 20952—2007《加油站大气污染物排放标准》，该标准为全国加油站油气减排工作提供了技术和法规保障。

对北京市（2008年前）[5～8]、上海市（2011年）[9]和天津市（2010年）[10]3 个城市的VOCs源解析结果做算术平均，得出汽车尾气和汽油挥发对VOCs的贡献率分别为40.2%±16.9%和19.7%±7.5%。加油站排放的油气中含有苯、甲苯、乙苯、二甲苯等有毒有害物质[11]，并且排放的VOCs会通过光化学反应生成O3和。准确估算加油站VOCs排放清单有利于制定其控制政策，然而缺乏本地化的加油站VOCs排放因子和排放清单[14～17]，因此，该研究比较了国内外加油站VOCs排放因子（指每转移1 L 汽油排放VOCs的质量，mg/L），同时结合北京市加油站油气治理过程，对1990～2014年加油站VOCs排放清单进行估算，并预测2015～2030年排放清单。在此基础上，回顾和预测评估加油站油气回收措施环境效益，以期为制定加油站VOCs控制政策提供技术依据。

1　材料与方法

1.1　加油站VOCs排放环节与控制技术

图1 为加油站VOCs排放环节与控制技术。加油站有5 个VOCs排放环节，分别是卸油排放、加油排放、呼吸排放、加油枪滴油和胶管渗透[18]。加油站油气排放控制技术包括：①卸油排放控制采用卸油油气回收技术，该技术也称为Stage Ⅰ（第一阶段油气回收技术），包括将喷溅式卸油改为浸没式，并安装卸油油气回收管线。②加油排放控制采用两种加油油气回收技术。第一种为基于加油站改造的技术，也称为Stage Ⅱ（第二阶段油气回收技术），包括安装真空泵、同轴胶管和油气回收加油枪等设备；第二种为ORVR（车载油气回收技术），为避免ORVR 汽车比例较高时与Stage Ⅱ不兼容而产生过度排放，需要更换ORVR 加油枪或安装VRU（油气处理装置）。③呼吸排放控制，实施油罐密闭和安装P/V 阀（真空/压力阀）。④加油枪滴油控制，采用EVR不滴油加油枪。⑤胶管渗透控制，采用EVR低渗透胶管。⑥为了实现对加油站VOCs排放的全面监控，国内外都在推广或强制安装OMS（油气回收在线监控系统）。

1.2　北京市加油站油气回收治理过程

油气回收治理历程：2000年北京市环境保护局依据《北京市第三阶段控制大气污染措施的通告》，并参照美国联邦标准，开始对城近郊区加油站进行油气治理。2003年制定并实施了DB 11/208—2003《加油站油气排放控制和限值》，在2008年奥运会前完成了全市加油站油气治理工程。其中，按照《北京市第十二阶段控制大气污染措施》要求，在2006年12 月100%加油站完成了Stage Ⅰ改造，10% 加油站完成了Stage Ⅱ改造；按照《2008年北京奥运会残奥会期间本市空气质量保障措施》要求，在2008年6 月100%加油站完成了Stage Ⅱ改造，30%加油站安装了VRU。2010年第一次修订了DB 11/208—2010，提出加油站安装VRU 和OMS，并完善了油气回收系统气液比、液阻、密闭性和排放浓度检测方法。

油气回收治理计划：①2013年北京市政府发布《北京市2013—2017年清洁空气行动计划》（京政发[2013]27 号），要求2017年12月前完成5000t/a以上加油站油气回收在线监控改造工程，约占年汽油消费量的50%。②制订了汽油车ORVR 相关标准和实施计划。2015年11 月，北京市环境保护局发布了《轻型汽车（点燃式）污染物排放限值及测量方法（北京第Ⅵ阶段）（征求意见稿）》，其中增加了ORVR 要求，计划2017年12 月1 日实施。目前北京市机动车保有量超过550×104 辆，每年新增和更新车辆约60×104辆，预计2022年和2030年将有50%和80%左右的机动车达到京六标准，即具有ORVR 功能[19]。③开展EVR 法规和技术研究，计划2030年北京市80%加油站满足EVR 要求，即使用不滴油加油枪和低渗透胶管。

根据北京市加油站上述油气回收治理历程和计划，将北京市加油站油气治理过程划分为几个阶段，如表1 所示。北京市参照美国加州标准开展油气回收治理工作，其油气治理过程也与美国加州极其相似。

1.3　加油站VOCs排放量估算与预测

加油站VOCs排放量计算：

　（1）

式中，E为加油站汽油VOCs排放量，t/a；A为机动车年汽油消费量，t/a；UEFi为加油站各环节VOCs排放因子，kg/t；ηi为各环节油气排放控制效率。

北京市汽油消费量随机动车保有量增加而增加。根据《中国能源统计年鉴2015》和《北京市统计年鉴2015》，分别得到北京市1990～2014年汽油消费量和民用汽车保有量，根据《北京市2013～2017年清洁空气行动计划》和《北京环境总体规划（2015～2030年）（初稿）》，得到北京市燃油机动车保有量预测值，根据汽油消费量与民用汽车保有量的关系，预测2015～2030年的汽油消费量。

2　结果与讨论

2.1　国内外加油站VOCs排放因子

比较了US EPA（美国国家环境保护局）、EEA（欧洲环境署）、CARB和中国加油站VOCs排放因子，为估算北京市加油站VOCs排放清单提供基础数据。US EPA 采用1985～1995年更新的AP-42 加油站排放因子[20]。EEA 排放清单指南（2013年版）采用欧洲Concawe（环境健康安全组织）2009年研究成果更新加油站排放因子[21]，Concawe 基于汽油真实蒸汽压（RVP）和温度计算加油站排放因子公式，将北京市DB 11/238—2012《车用汽油》年均汽油RVP和温度代入EEA 排放因子计算公式，估算EEA 加油站排放因子。CARB在1999年5 月发布了实测的加油站排放因子，但该排放因子既没有考虑EVR 法规对油气回收系统性能的改善，也没有反映Stage Ⅱ与ORVR 汽车之间的相互作用，为此2013年修订了加油站排放因子[18，22～30]。CARB将加油站排放因子分为UEF（未控制排放因子）、EFPE（EVR 实施前排放因子）、EFE（EVR 实施后排放因子）。CARB认为，EVR实施前的StageⅡ的正常运行比例为89%，结合CARB认证效率（95%），得到Stage Ⅱ实际控制效率为85%[18]。CARB认为，Stage Ⅱ和ORVR 不兼容，并且有过度排放，但更换具有ORVR 识别功能的油气回收加油枪或加装VRU 后，不但可以克服不兼容排放，还可以提高加油排放控制效率[18]。GB 11085—1989《散装液态石油产品损耗》规定了车用汽油接卸、储存、运输和零售的损耗率即排放因子，石油企业为避免对员工考核过严，所以该排放因子属于过高估计。表2～表5 分别为US EPA、EEA、CARB和中国加油站各环节VOCs排放因子与控制效率[18，21～22]，控制效率指EF（控制排放因子）相比UEF 的降幅。

①以TVP 计，TVP=RVP×10 AT + B ；A=7.047×10-6×RVP+0.013 2；B=2.311×10-4×RVP-0.5236；T为汽油温度，℃。

注：A 类、B 类和C 类地区依据GB 11085—1989《散装液态石油产品损耗》划分，其中，A 类地区包括江西、福建等省、自治区，B 类地区包括北京和河北等省、直辖市，C 类地区包括辽宁、吉林等省。

图2 是国内外加油站VOCs的UEF 比较。首先，加油站VOCs排放以卸油和加油排放为主，以CARB为例，卸油和加油阶段的VOCs排放量分别占加油站VOCs排放总量的44.0%和48.0%，储罐呼吸和加油枪滴油分别仅占4.3%和3.5%，胶管渗透更低，只占0.4%，因此在图2 中没有显示；其次，CARB的排放因子最全面，包含卸油、加油、储罐呼吸、加油枪滴油和胶管渗透5 个环节，而US EPA 和EEA 排放因子不包含胶管渗透，中国排放因子不包含加油枪滴油和胶管渗透；第三，中国、EPA 和EEA 的总UEF 分别是CARB的1.78倍、1.38倍和0.85倍。建议北京市借鉴CARB或EEA 排放因子测试方法，尽早开展加油站VOCs排放因子本地化研究工作。

2.2　北京市各年份加油站排放因子估算

将DB 11/238—2012《车用汽油》年均汽油RVP和温度代入EEA 排放因子公式，估算EEA 加油站排放因子。EEA 的总UFF 是CARB的0.85 倍，其中，加油环节UEF与CARB接近，卸油、储罐呼吸和加油枪滴油环节的UEF 都比CARB低20% 左右。鉴于CARB加油站排放因子最新和最全面，而且北京市油气回收过程与加州相似，北京市夏季汽油RVP 为42～65kPa，加州汽油RVP≤48kPa，北京市加油站排放因子应略大于CARB。因此，引用CARB排放因子并结合表1，考虑北京市不同年份采取不同控制措施的加油站数量（或汽油销售量）占全市比例，估算北京市1990～2030年加油站VOCs加权排放因子，结果见表6 和图3。由表6 和图3 可知，北京市加油站加权VOCs排放因子逐年下降，2003年、2008年和2030年分别为2103mg/L、263mg/L和80mg/L，2008年和2030年控制效率分别为2003年的88% 和96%。2013年以后，北京市加油站以加油排放控制措施为主，包括安装OMS和ORVR，加油VOCs排放量占排放总量的比例由2012年的57% 降至2030年的21%，卸油和加油枪滴油排放量占加油站排放总量的比例升至29%和42%。

2.3　加油站VOCs排放量估算与预测

《北京市2013—2017年清洁空气行动计划》等文件提出，2017年年底将燃油机动车保有量控制在600×104 辆以内，2014年年底民用汽车保有量为532×104 辆，按每年增加15×104 辆预测2018年达到600×104 辆，根据2010～2014年汽油消费量与民用汽车保有量的线性关系，预测2015～2018年汽油消费量，2018年汽油消费量将达到498×104t，根据《北京环境总体规划（2015—2030年）（初稿）》，预测2018～2030年汽油消费量将保持不变。

图4和表7 是北京市1990～2030年加油站VOCs排放量估算与预测。1990年加油站VOCs排放量为1 586t/a，之后其随着汽油消费量增加而升高，在2003年VOCs排放量达到峰值（5134t/a），实施DB 11/208—2003 后，2004年VOCs排放量首次出现拐点，2008年降至1195t/a；2009～2012年排放量略有上升，2012年VOCs排放量为1458t/a。《北京市2013—2017年清洁空气行动计划》发布实施后，2013年加油站VOCs排放量再次出现拐点，OMS的实施使2017年VOCs排放量降为1252t/a，ORVR 实施使2022年排放量继续降为976t/a，进一步提高OMS和ORVR 比例，2030年排放量降至531t/a。2030年汽油消费量是1990年的8.8 倍，然而，加油站VOCs排放量仅为1990年的34%。综上，建议加快OMS和ORVR 技术的研究和推广应用，确保北京市加油站2017～2030年VOCs预期减排量可以实现。

图5为北京市2012～2030年分区县加油站VOCs排放量，其中，城六区排放量占全市的60%；朝阳区排放量最大，占全市的26%；其次是丰台区和海淀区，二者分别占全市排放量的12%。

3　结论

①加油站VOCs排放因子受环境温度、汽油饱和蒸汽压等因素影响，导致国内外加油站VOCs排放因子差异较大，中国、EPA 和EEA 的UEF 分别是CARB排放因子的1.78倍、1.38倍和0.85倍。

②根据CARB排放因子和北京市不同年份采取控制措施的加油站数量（或汽油销售量）所占比例，估算北京市2003年、2008年和2030年加油站VOCs加权排放因子，分别为2103mg/L、263mg/L和80mg/L，2008年和2030年控制效率分别为2003年的88% 和96%，2030年加油VOCs排放量占加油站总排放量的比例降至21%，卸油和加油枪滴油排放比例升至29% 和42%，是未来控制重点。

③北京市加油站VOCs在2003年排放量达到峰值（5134t/a），2003年北京市实施DB 11/208—2003《加油站油气排放控制和限值》后，2008年排放量减至1195t/a，城六区排放量约占全市的60%；《北京市2013—2017年清洁空气行动计划》实施后，预测北京市加油站2017年、2022年和2030年的VOCs排放量分别为1 252t/a、976t/a和531t/a。2030年汽油消费量是1990年的8.8 倍，但VOCs排放量仅为1990年的34%。

参考文献（References）

[1]　South Coast Air Quality Management District.Rule 461-gasoline transfer and dispensing[R].Diamond Bar，CA：SCAQMD，2012.

[2]　California Air Resources Board.Public hearing to consider the amendment of regulations regarding certification procedures and test procedures for gasoline vapor recovery systems[R].Sacramento，CA：California Air Resource Board，2001.

[3]　California Air Resources Board.EMFAC 2014 volume Ⅲ technical documentation [R].Sacramento，CA：California Air Resource Board，2015.

[4]　邵敏，付琳琳，刘莹等.北京市大气挥发性有机物的关键活性组分及其来源[J].中国科学：地球科学，2005，35（S1）：123-130.

SHAO Min，FU Linlin，LIU Ying，et al.Source and key active components of volatile organic compounds in the atmosphere of Beijing[J].Science in China（Part D：Earth Sciences），2005，35（S1）：123-130.

[5]　陆思华，白郁华，张广山等.大气中挥发性有机化合物（VOCs）的人为来源研究[J].环境科学学报，2006，26（5）：757-763.LU Sihua，BAI Yuhua，ZHANG Guangshan，et al.Source apportionment of anthropogenic emissions of volatile organic compounds[J].Acta Scientiae Circumstantiae，2006，26（5）：757-763.

[6]　SONG Yu，SHAO Min，LIU Ying，et al.Source apportionment of ambient volatile organic compounds in Beijing[J].Environmental Science & Technology，2007，41（12）：4348-4353.

[7]　DUAN Jingchun，TAN Jihua，YANG Liu，et al.Concentration，sources and ozone formation potential of volatile organic compounds （VOCs）during ozone episode in Beijing [J].Atmospheric Research，2008，88（1）：25-35.

[8]　周裕敏，郝郑平，王海林.北京地区城乡结合部大气挥发性有机物污染及来源分析[J].环境科学，2011，32（12）：3560-3565.

ZHOU Yumin，HAO Zhengping，WANG Hailin.Pollution and source of atmospheric volatile organic compounds in urban-rural juncture belt area in Beijing[J].Environmental Science，2011，32（12）：3560-3565.

[9]　王倩，陈长虹，王红丽等.上海市秋季大气VOCs对二次有机气溶胶的生成贡献及来源研究[J].环境科学，2013，34（2）：424-433.

WANG Qian，CHEN Changhong，WANG Hongli，et al.Forming potential of secondary organic aerosols and sources apportionment of VOCs in autumn of Shanghai[J].Environmental Science，2013，34（2）：424-433.

[10]　韩萌，卢学强，冉靓，等.天津市城区夏季VOCs来源解析[J].环境科学与技术，2011，34（10）：76-80.

HAN Meng，LU Xueqiang，RAN Liang，et al.Source apportionment of volatile organic compounds in urban Tianjin in the summer[J].Environmental Science & Technology（China），2011，34（10）：76-80.

[11]　陆思华，白郁华，张广山，等.机动车排放及汽油中VOCs成分谱特征的研究[J].北京大学学报（自然科学版），2003，39（4）：507-511.

LU Sihua，BAI Yuhua，ZHANG Guangshan，et al.Study on the characteristics of VOCs source profiles of vehicle exhaust and gasoline emission[J].Universitatis Pekinensis（Acta Scientiarum Naturalium），2003，39（4）：507-511.

[12]　LIU Ying，SHAO Min，ZHANG Jing，et al.Distributions and source apportionment of ambient volatile organic compounds in Beijing City，China [J].Journal of Environmental Science and Health，Part A，2005，40（10）：1843-1860.

[13]　ODUM JR，JUNGKAMP TPW，GRIFFIN RJ，et al.The atmospheric aerosol-forming potential of whole gasoline vapor[J].Science，1997，276：96-99.

[14]　史小春，钱华，戴海夏，等.上海市加油站各环节油气排放情况[J].三峡环境与生态，2011，33（6）：52-56.

SHI Xiaochun，QIAN Hua，DAI Haixia，et al.Gasoline vapor emissions in the various aspects section of gasoline filling stations in Shanghai City[J].Environment and Ecology in the Three Gorges，2011，33（6）：52-56.

[15]　YANG Xiaofan，LIU Huan，CUI Hongyang，et al.Vehicular volatile organic compounds losses due to refueling and diurnal process in China：2010-2050[J].Journal of Environmental Sciences，2015，33：88-96.

[16]　沈旻嘉，郝吉明，王丽涛.中国加油站VOC 排放污染现状及控制[J].环境科学，2006，27（8）：1473-1474.

SHEN Minjia，HAO Jiming，WANG Litao.VOC emission situation and control measures of gas station in China[J].Environmental Science，2006，27（8）：1473-1474.

[17]　黄玉虎，秦建平，任碧琪，等.加油站气液比检测方法及其影响[J].环境工程学报，2014，8（6）：2633-2638.

HUANG Yuhu，QIN Jianping，REN Biqi，et al.Test method of air to liquid volume ratio and its influence in service station[J].Chinese Journal of Environmental Engineering，2014，8（6）：2633-2638.

[18]　California Air Resources Board.Revised emission factors for gasoline marketing operations at California gasoline dispensing facilities[R].Sacramento，CA：California Air Resources Board，2013.

[19]　艾毅.北京拟2017年底实施京六排放标准[J].中国环境报，2015-12-01（11）.

[20]　US EPA.Emission factor documentation for AP-42 Section 5.2 transportation and marketing of petroleum liquids[R].Washington DC：US EPA，2008.

[21]　European Environmental Agency.EMEP/EEA emission inventory guidebook，1.B.2.a.v distribution of oil products [R].Copenhagen of Denmark：European Environmental Agency，2013.

[22]　California Air Resources Board.Measurement of gasoline vapor emissions from vehicles equipped with on-board vapor recovery [R].Sacramento，CA：California Air Resources Board，2008.

[23]　California Air Resources Board.Revised emission factors for Phase Ⅰ gasoline bulk transfer at California gasoline dispensing facilities [R].Sacramento，CA：California Air Resources Board，2013.

[24]　California Air Resources Board.Revised emission factors for Phase Ⅱ vehicle fueling at California gasoline dispensing facilities[R].Sacramento，CA：California Air Resources Board，2013.

[25]　South Coast Air Quality Management District.Data on 2006 balance/assist split for pre-EVR systems[R].Diamond Bar，CA：SCAQMD，2006.

[26]　California Air Resources Board.Revised emission factors for pressure driven emissions at California gasoline dispensing facilities [R].Sacramento，CA：California Air Resources Board，2013.　

[27]　California Air Resources Board.Enhanced vapor recovery，initial statement of reasons for proposed amendments to the vapor recovery certification and test procedures for gasoline loading and motor vehicle gasoline refueling at service stations[R].Sacramento，CA：California Air Resources Board，2000.

[28]　California Air Resources Board.Proposed emission factors for gasoline dispensing hose permeation at California gasoline dispensing facilities[R].Sacramento，CA：California Air Resources Board，2013.

[29]　California Air Resources Board.Initial statement of reasons about gasoline dispensing facility hose emissions inventory for vacuum assist and conventional hoses[R].Sacramento，CA：California Air Resources Board，2011.

[30]　California Air Resource Board.Low permeation GDF hose emissions spreadsheet[R].Sacramento，CA：California Air Resources Board，2011.